金属有机骨架（MOFs）多孔复合材料的制备及吸附脱硫性能

在世界经济发展过程中，化石燃料在许多国家能源领域的发展中发挥了重要作用，至今仍领先于世界范围内的其他能源。 从全球范围来看，液体燃料目前被视为许多行业发展的重要推动力btc有机配体，如航空运输、海洋运输、铁路和公路运输、工业生产过程等。当然，这些液体燃料含有有毒有机物含硫量高的硫化合物和含硫量高的液体燃料也严重威胁着全球环境安全，因为硫的燃烧会导致有毒的硫氧化物（SOx）逐渐释放到大气中，并进一步形成酸雨污染环境或在大城市产生大量交通烟雾。

在过去的几十年里，许多研究人员利用多孔材料、沸石、活性炭等进行液相脱硫实验，旨在寻找更好、更适用的液体燃料脱硫技术。 近年来，研究表明，金属有机骨架材料（MOFs）在大气压和环境温度等相对温和的条件下，对液体燃料具有良好的吸附和脱硫性能。 因此，从这方面来说，液体燃料的吸附脱硫不仅操作简单，而且成本低廉。 因此，寻找合适的MOFs材料并将其应用于吸附脱硫具有巨大的潜力。 以铕和铜为金属离子中心，1,3,5-均苯三甲酸（H3BTC）为有机配体，在水热或溶剂热条件下合成了铕金属有机骨架（Eu-MOF）和铜-BTC，并将合成的MOFs利用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外变换（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和Brunauer-Emmett-Teller（BET）表征了MOFs材料的结构。 同时，以噻吩/正辛烷溶液为含硫模拟油，研究了合成的Eu-MOF和Cu-BTC的吸附脱硫性能。 结果表明，在吸附剂的最佳脱硫条件下，即模拟油与吸附剂的质量比为100:1，温度为30℃时，Cu-BTC和Cu-BTC的最大吸附脱硫能力Eu-MOF 分别为 27.43 mgS/gMOF 和 24.59mgS/gMOF。

为了增强和改善传统Cu-BTC的吸附和脱硫性能，本文将Cu-BTC与γ-Al2O3、粘土（Clay）和活性炭（AC）等多孔支撑材料相结合，制备金属有机骨架材料(MOFs) 和多孔载体。 组合复合材料。 例如btc有机配体，采用水溶剂热法合成了Cu-BTC/γ-Al2O3、Cu-BTC/Clay和Cu-BTC/AC复合材料，Cu-BTC质量分数分别为30%、40%和50%。 新合成的复合材料使用以前的方法进行了表征：X 射线衍射 (XRD)、傅立叶变换 (FT-IR)、扫描电子显微镜 (SEM)、透射电子显微镜 (TEM) 和 Brunauer-Emmett-Teller (BET) 的结构的复合材料进行了表征。 表征结果表明，Cu-BTC多孔复合材料保持了典型金属有机骨架材料Cu-BTC的特性，同时Cu活性位点在载体上的高度分散提高了Cu-BTC复合材料的吸附脱硫性能.

本文在前期实验条件优化结果的基础上，在温和条件下进行反应，研究MOFs复合材料的脱硫吸附性能，即噻吩/正辛烷模拟油中噻吩的吸附脱除。 实验结果表明，与其他MOFs复合材料相比，Cu-BTC/γ-Al2O3复合材料具有更好的吸附和脱硫性能。 这说明在Cu-BTC制备过程中加入载体可以进一步提高噻吩/正辛烷吸附脱除噻吩催化剂的吸附脱硫性能。 在30℃反应条件下，模拟油/吸附剂比为100:1，脱硫6小时后，最大吸附率达到78%，对40%Cu-BTC/γ的吸附量-Al2O3催化剂为29.71mgS/g。 在相同脱硫条件下，40% Cu-BTC/Clay和50% Cu-BTC/AC的吸附脱硫率分别达到76%和74%，40% Cu-BTC/Clay的吸附量为28.95mgS /g 和 50% % Cu-BTC/AC 达到 28.19 mgS/g。

本文还研究了具有高吸附脱硫性能的样品的可重复使用性和吸附动力学。 结果表明，MOFs及MOFs复合材料连续使用5次后仍具有较高的脱硫吸附性能。 从吸附动力学研究结果来看，采用伪一级和伪二级速率方程来表示Eu-MOF、Cu-BTC和Cu-BTC多孔复合材料的吸附动力学具有良好的相关性。 然而，40%Cu-BTC/γ-Al2O3对噻吩的吸附行为更适合伪一级动力学模型。 展开▼